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固體所在液相激光輻照制備高分散加氫催化劑方面取得進展
文章來源: 龔萬兵 發布時間: 2019-10-24

  近期,中國科學院合肥研究院固體物理研究所環境與能源納米材料中心在液相激光輻照制備高分散加氫催化劑方面取得重要進展,構筑了具有高催化活性、選擇性以及穩定性的非貴金屬加氫催化劑相關研究成果發表在國際知名期刊Advanced Materials 

  1,2,3,4-四氫喹啉及其衍生物是一類重要的精細化學品,也是醫藥、農藥、染料及其他化工中間體的重要結構單元。通過喹啉及其衍生物的選擇性加氫制備1,2,3,4-四氫喹啉是一種反應時間短、節約能源及相對環保的合成方法。目前,喹啉的選擇性加氫反應過程所用的多相催化劑主要依賴于貴金屬,但貴金屬儲量低且價格昂貴,嚴重制約了其工業化應用。因此,構筑低成本的非貴金屬加氫催化劑應用于喹啉的選擇性加氫很有意義 

  近期,以單原子和團簇為代表的高分散催化劑由于其優越的催化性能在化學化工過程中顯示出巨大的應用潛能。其中,N摻雜碳材料負載的過渡金屬(FeCoNi)高分散催化劑已經在光電催化領域展示了其優越的催化性能,但其作為熱催化劑特別是加氫催化劑方面的潛力還未被充分探究。 

  固體所研究人員的前期工作表明,沸石咪唑酯骨架結構材料(ZIF-67)衍生N摻雜碳納米管包裹的Co納米顆粒([email protected])催化劑可以選擇性地將含有、酮、羧基硝基官能團生物質基化合物加氫轉化為相應的高附加值精細化學品(Adv. Mater. 31, 1808341(2019))。基于前期工作,進一步通過酸洗去除碳納米管管頂的Co納米顆粒后,研究人員發現N摻雜碳納米管管壁仍附著了大量的單原子和團簇活性位(Co-SA/AC@N-CNTs),如圖1所示。由于大部分單原子和團簇活性位被碳納米管緊緊的包裹住,導致其喹啉的選擇性加氫性能較差,在100 oC2 MPa氫壓的反應條件下,喹啉的轉化率只有10.5%。為了進一步提高Co-SA/AC@N-CNTs材料的催化活性研究人員通過液相環境下激光輻照的方法打破了Co-SA/AC@N-CNTs材料中的碳納米管,進而暴露出管壁中的大量單原子和團簇活性位。如圖2所示,激光輻照的方法不僅破壞了材料的基本框架結構,而且還打破了N摻雜碳納米管(Co-SA/AC@N-CNTs-L),這些破碎的開放結構非常利于反應物和Co-Nx活性位的直接接觸。在喹啉及其衍生物的選擇性加氫反應中,激光輻照處理的催化劑有著接近100%的轉化率和選擇性,遠遠高于沒有激光輻照處理的樣品。因此,這種液相激光輻照的方法提高被其他材料包裹的活性位的催化活性提供新的、有效的途徑,并為新的加氫活性位的理解提供了一定的基礎。 

  該項工作得到了國家自然科學基金和國家博士后科學基金的資助。 

  文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201906051?af=R 

 

    

1. (a) 酸洗處理的ZIF-67衍生Co-SA/AC@N-CNTs材料SEM(b) TEM(c) STEM-EDX mapping (d) AC HAADF-STEM圖。 

 

2. (a) 激光輻照處理的Co-SA/AC@N-CNTs-L材料SEMTEM(b) AC HAADF-STEMHAADF-STEM(c) XANES (d) EXAFS譜圖 

  

 

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